利用排放清单对2000—2010年中国地区人为排放源的时空分布特征进行分析.结果显示,10年来中国地区人为排放总体上是增加的.其中,NOx的排放量显示持续增加趋势,在2010年超过了SO2的排放;与2006年相比, 2010年PM10排放量减少76%,SO2排放减少10%.与2000年相比, 2010年SO2和NOx的排放量分别增加5.6 Tg(25%)和13.1 Tg(85%),BC增加0.3 Tg(20%),OC减少0.7 Tg(17%),PM10减少12.4 Tg(74%),而NMVOC变化不大.中国不同区域人为排放源的时间变化趋势差异较大.
利用全球气溶胶监测网(AERONET)观测资料,借助平面平行辐射传输模式,计算兰州大学半干旱气候与环境观测站(SACOL)、香河站和太湖站多年晴空条件下的气溶胶直接辐射强迫.结果表明,SACOL、香河和太湖地区大气层顶气溶胶日平均直接辐射强迫分别为(-7.2±7.1)、(-11.7±9.5)和(-14.9±8.3)W/m2,地表处分别为(-21.9±12.2)、(-36.5±29.5)和(-42.2± 21.0) W/m2,大气中分别为(14.7±9.7)、(24.8±23.0)和(27.3±16.5) W/m2.香河站和太湖站气溶胶对地表的降温和大气的增温大于SACOL站.地表和大气中辐射强迫对气溶胶光学厚度的变化敏感,而大气层顶处敏感性较弱.沙尘气溶胶直接辐射强迫大于所有气溶胶的平均值,且对地表降温和大气增温更明显.
基于气溶胶云下清除过程中起决定作用的雨滴与气溶胶碰并机制理论,详细探讨碰并系数与雨滴和气溶胶直径的关系,并针对雷暴天与非雷暴天,从理论上对比这2种天气条件下雨滴碰并不同尺度气溶胶的清除系数.利用2011年6—8月黄山光明顶与汤口寨西气溶胶浓度观测数据,对比黄山地区雷暴与非雷暴天气条件下的清除系数的实测值与理论值,并讨论黄山地区清除系数与雨强的关系.结果表明,在气溶胶粒径为0.01~0.1 μm时,清除系数实测值与理论值变化趋势一致,实测值高出理论值5~6倍;在0.1~1 μm粒径段,清除系数的实测值雷暴天高于非雷暴天;且清除系数与雨强呈正指数关系,相关系数为0.81.
对1960—2011年中国东部地区微量降水的变化特征进行研究,并通过干燥晴天能见度、气溶胶光学厚度及云滴粒子有效半径等变化特征验证大气气溶胶对微量降水的影响,结论是气溶胶导致的微雨减少主要集中在华北京津塘、长江三角洲和华南沿海地区,且气溶胶越多的地区,微量降水的减少越严重.
采用HTDMA(加湿迁移差分分析)法于2009年12月8—20日测量了北京气溶胶吸湿性,并讨论气溶胶吸湿性影响因素.实验发现,北京气溶胶吸湿性生长因子冬季在1.01到1.40之间,呈现弱吸湿性和近憎水性特点.北京冬季气溶胶吸湿生长因子日变化呈现双峰分布和单峰分布2种规律.影响城市环境气溶胶吸湿性的主要因素是近憎水性组份和弱吸湿性组份在环境气溶胶中所占的比例.
综合分析北京地区典型秋季挥发性有机物(VOCs)及各相关污染物的污染水平以及日夜变化趋势,说明VOCs的组成和浓度特征.VOCs平均小时浓度为54.6ppb,其中,非甲烷碳氢化合物(NMHCs)为38.0ppb;含氧挥发性有机物(OVOCs)为10.4ppb.通过对VOCs特征组分的日夜变化和特征比值(E/E和B/T)的分析,发现研究区域大气老化现象明显,且受机动车尾气影响显著.结合后向气流轨迹分析和对采样期间正午时段的B/T值特征的解释,印证了以上结论.
针对2013年1月27—31日中国华北平原地区持续5d的雾霾天气进行综合分析和数值预报.研究表明,雾霾过程期间华北平原高空以平直纬向环流为主,没有明显冷空气活动,地面多为风速小、相对湿度较大等不利于污染物扩散和稀释的弱气压场;大气层结构稳定、低空逆温频率高强度大,且存在明显的低层逆湿条件,边界层内污染物的水平和垂直扩散能力差.稳定、高湿的气象条件对细粒子PM2.5质量浓度的形成、积聚和维持比较有利,造成严重的区域性低能见度和雾霾天气.气象化学耦合模式WRF-Chem预报系统对此次雾霾过程期间天气系统演变和PM2.5质量浓度的空间分布及高浓度持续时间、消散减弱等过程做出了较好的预报.模式预报出雾霾期间PM2.5质量浓度在京津冀平原地区达到300μg/m3严重污染,主要分布在北京城区及以南的河北、天津等重点城市和区域,部分地区可达400μg/m3以上,与华北地形和城市群分布有很好的对应关系,在华北平原山前容易形成气流的辐合区和高污染区.
2009年4—12月于华东理工大学某实验楼楼顶利用浊度仪对大气散射系数进行监测,同时采集获得PM2.5质量浓度,分析其成分组成和不同季节散射系数日变化特征、散射系数与PM2.5的相关性,以及大气能见度与PM2.5成分的幂函数关系.结果表明,散射系数秋、冬季较高,夏季最小.日变化特征在6:00和18:00各出现1个峰值,秋、冬季晚高峰较显著,夏季日变化较平缓;4个季节比较,PM2.5质量浓度与散射系数均呈现良好线性关系;春季大气能见度与PM2.5中二次离子呈显著幂函数相关性,夏季能见度与EC相关性显著,秋季能见度与有机物和二次离子均呈显著性幂相关,冬季能见度与各组分关系不显著.
运用美国环保署AP-42方法及观测资料,估算2010年南京市土壤扬尘、铺装道路扬尘和城区施工扬尘的排放,并给出3 km×3km分辨率的空间分布.研究结果表明,3类扬尘PM10排放分别为0.0261、6.727、0.754万t.铺装道路扬尘的贡献最大,从市区向南北城郊方向,排放逐渐减少.比较而言,南京市3类扬尘PM10的排放总量小于上海,约相当于本市工业排放的67.3%.
利用美国IMPROVE能见度公式,分析2011年6月至2012年5月杭州大气复合污染综合监测数据,研究污染物的消光特征,确定首要消光物质.研究结果表明,随着能见度降低,污染物消光系数在大气总消光系数中的比例逐渐减少,从10km处的85%左右降低到2km以下的22%左右.与10km处相比,2km处的NO3-和SO42-消光系数分别增长3.43倍和2.15倍.杭州污染物质的消光系数具有非常明显的季节变化和日变化特征,硝酸盐表现为夏季较低,冬季较高;硫酸盐表现为秋季高,其他3季相对较低.
利用安德森分级采样器采集大气细颗粒物样品,分析它们的质量浓度及无机元素、水溶性离子和碳等组分的含量.采用OC/EC最小比值法确定二次有机碳对细颗粒物的贡献,重新构建受体化学成分谱.使用化学质量平衡模型对杭州市区大气细颗粒物进行分粒径来源解析.结果表明,在小粒径段中,二次粒子和机动车尾气尘为主要贡献源类;在粗粒径段中,城市扬尘、建筑水泥尘和煤烟尘的贡献逐渐增多,二次粒子与机动车尾气尘的总分担率下降到50%左右.
2010年9月和2011年3月在杭州市区布设193个NH3监测点位,采用意大利柯瑞Ring被动采样设备同步采集大气NH3样品.利用实验室离子色谱分析仪对获得的样品进行分析,并通过ARCGIS插值法得到杭州市区大气中NH3的时空分布特征.结果表明,杭州市区NH3平均质量浓度为7μg/m3,未超过国家居住区NH3质量浓度最高限值200μg/m3;氨气质量浓度的时空分布特点呈现东部高西部低,9月高3月低;气象因素与氨的排放源强是影响大气NH3分布的主要因素.
利用MM5-CMAQ模式系统,对2011年12月8—16日长江三角洲一次大气污染过程进行模拟.在NOx排放源影响下,上海和杭州是NO2高值区.杭州西南部,安徽、浙江和江西3省交界处O3质量浓度较高,在40ppb以上.受SO2排放源影响,上海和南京的SO2浓度较高,高值中心在50ppb以上.过程分析结果表明,污染扩散过程减弱时,平流输入和排放的SO2、排放和化学转化的NO2逐渐累积;污染过程出现时,夜间排放的NO也逐渐累积,NO2的化学转化过程变慢,O3质量浓度下降.
使用中流量颗粒物采样器采集济南市2011年春、夏、秋、冬季大气气溶胶中PM2.5样品,并利用气相色谱-质谱(GC-MS)对PM2.5样品中的16种多环芳烃(PAHs)进行分析,研究PM2.5中PAHs的季节变化特征和来源.结果显示,PM2.5中16种PAHs的全年总浓度变化范围为1.94~92.19 ng·m-3,且浓度水平具有季节性变化特征,秋、冬季灰霾天PAHs浓度明显升高.诊断参数法和主成分分析法分析指出机动车尾气排放、煤燃烧和生物质燃烧是PM2.5中PAHs的主要污染源.4个季节灰霾天的BEQ平均值和CR平均值均高于清洁天,秋、冬季灰霾天BEQ平均值(5.32ng·m-3,8.65 ng·m-3)和CR平均值(5.85×10-6,8.88×10-6)明显高于春、夏季灰霾天的BEQ值(3.31ng·m-3,2.63ng·m-3)和CR值(3.64×10-6,2.89×10-6),表明济南市秋、冬季灰霾污染的健康风险高.
利用在线的气溶胶质量浓度与光学特性观测资料,对广州地区进行研究,得到下列3个结论.1)能见度与气溶胶质量浓度呈明显负相关关系.当PM1大于60 μg/m3时,随PM1质量浓度降低,能见度变化不明显;当PM1小于60μg/m3时,随PM1质量浓度降低,能见度迅速升高.2)相对湿度对能见度的影响很大.当相对湿度在70%~80%范围内时,只有当PM1的质量浓度小于40μg/m3,能见度才能达到10km;而当相对湿度为80%~85%,PM1的质量浓度必须小于20μg/m3,能见度才达到10km.3)气溶胶吸湿增长因子f(RH)与相对湿度之间存在下列关系式:f(RH)=0.6+0.133×(1-RH/100)-1.633,本地化的f(RH)与美国能见度观测网IMPROVE的湿度增长曲线在相对湿度为50%~80%之间具有可比性.
利用中国气象局广州热带海洋气象研究所业务运行的CMAQ模式输出的PM2.5浓度预报资料,结合HYSPLIT4模式,根据Poirot的输送概率场定义输送强度,对2012年12月—2013年3月广州番禺大气成分站PM2.5区域输送影响进行分析.结果表明,输送强度与PM2.5实测值的变化趋势具有很好的一致性,输送强度的计算较为合理;广州番禺地区的PM2.5主要受外来源输送的影响,本地贡献率仅为31%;珠三角地区(包括广州)贡献率为73%,珠三角以外贡献率为27%;输送通道有3条,分别为北路、东北路和沿海路.
引入CALPUFF模式模拟某市多个垃圾焚烧厂排放重金属Pb浓度的空间分布,进而对Pb的吸入性健康风险进行评估.结果表明,受局地气象条件及地形等影响,Pb的空间分布呈现显著的季节性差异及地形依赖性特征.秋冬季扩散范围较大,地面浓度高值区位于西南部,最大地面质量浓度分别为7.9×10-3和7.0×10-3μg/m3,春夏季扩散范围相对较小,浓度高值出现在中部,最大质量浓度分别为5.4×10-3和7.5×10-3μg/m3.各季节健康风险分布与地面质量浓度分布一致,儿童的暴露风险是成人的近2倍,成年男性暴露风险比女性稍高,但均远低于USEPA推荐的非致癌风险参考值,风险增量不及背景浓度下风险值的4%.
利用四川盆地50年(1961—2010)来122个气象台站观测资料,分析盆地年均干能见度时空分布特征和年际变化趋势.研究结果表明,1)四川盆地干能见度多年均值为18.8km,并存在与气候、人口分布、工业和城镇发展紧密相关的4个低值中心(约11km左右).2)盆地中约71%的站点(87个)的干能见度呈下降趋势,其气候倾向率在-4.5~-0.07km/10a之间;约29%的站点(35个)的干能见度呈上升趋势,其气候倾向率约在0.08~3.3km/10a之间,干能见度增加的区域主要分布于盆地的北部边缘.3)盆地干能见度存在明显季节变化,夏季最好,冬季最差.4)干能见度下降趋势主要与风速下降、气温变暖、能源消耗和人口增加带来的人为排放的增加有密切关系.
在2011年各典型季节月,采集成都城区的PM2.5样品,采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)分析获取32种元素浓度,对其中9种有害元素浓度、富集程度及可能来源进行分析.结果表明,有害元素Pb、Mn、As、Cr、Sb、Cd、Se、Ni和Co的年均浓度分别为(171.7±86.2)、(66.4±36.7)、(19.8±11.1)、(9.2±5.0)、(6.5±4.2)、(3.5±1.9)、(2.7±1.2)、(2.5±1.6)和(0.5±0.3)ng·m-3.绝大多数样品中As浓度超过世界卫生组织和中国环境空气质量标准的参考限值.元素Se、Cd、Sb、Pb和As有明显的富集现象,富集因子均值范围在492~5340.受土壤尘的影响,所有元素的富集因子在春季较低.因子分析结果进一步表明PM2.5中有害微量元素主要来自机动车、燃煤以及金属冶炼等人为来源.
使用遥控飞机搭载的光学粒子计数器与其他探空传感器,进行了近30天的连续观测,获得敦煌地面到约1000m高度气溶胶的分粒径级的数混合比,以及温度、相对湿度等参数的垂直分布数据.数据表明,近地层气溶胶在夜间的对流混合是影响其日间垂直分布变化的主要因素.细粒子(0.3μm<d<1.0μm,d为空气动力学直径)的数混合比的月平均夏季比春季高,而粗粒子(d>1.0μm)则是夏季比春季低.粒径在2.0μm<d<5.0μm间的粒子在2002年整个春季都占相当比例.沙尘暴期间,粗粒子的数混合比上升,同时细粒子的数混合比轻度下降,粒子尺度谱上在0.5μm<d<1.0μm和2.0μm<d<5.0μm范围都有峰值.沙尘暴消退期间,不同粒径粒子的数混合比的消退率和消退速度各有不同,这很可能意味着沙尘起源的差异.
为深入探讨冬季兰州城市大气中碳气溶胶的污染特征,于2011年12月5—12日采集兰州城市大气PM2.5样品,利用DRI-2001A热/光碳分析仪测量元素碳(EC)和有机碳(OC)的浓度.结果显示:EC和OC的平均质量浓度分别为7.48μg/m3和22.71μg/m3.降雪是EC和OC浓度变化的主要因素.EC和OC的相关系数达到0.98,表明冬季兰州城市大气PM2.5中碳气溶胶的污染来源相对简单且基本相同.二次有机碳(SOC)的质量浓度是3.26μg/m3,仅占OC含量的14.4%,揭示出冬季兰州城市大气PM2.5中OC的主要来源是直接污染源.对碳气溶胶8种组分的因子分析结果表明,燃煤和机动车尾气的排放对冬季兰州城市大气PM2.5中碳气溶胶的污染有最主要的贡献.